Nature子刊：超薄Bi2O2Se半导体材料薄膜具备较高电子迁移率和量子震荡效应

　　【引言】

　　随着集成电路精度要求的不断提升，晶体管尺寸也正快速地向小型化发展。现代微电子光刻技术已逐渐满足不了日益增长的产品精度需求，传统半导体的加工工艺也几乎已经达到了物理极限。因此，寻求新型高性能半导体材料成为了目前基础研究的重心，具备高电子迁移率的超薄半导体薄膜是构筑现代微纳电子器件的根本。虽然石墨烯的问世推动了包括过渡金属硫族化合物等一系列二维半导体材料的研究热潮，但性能优异且环境稳定的超薄半导体材料的可控制备仍处于科研探索阶段。

　　【成果简介】

　　近日，北京大学彭海琳教授（通讯作者）在Nature Nanotechnology上发表了一篇题为 “High electron mobility and quantum oscillations in non-encapsulated ultrathin semiconducting Bi2O2Se” 的文章。在该文中，报道了一种通过化学气相沉积法(CVD)外延生长半导体Bi2O2Se薄膜的方法。通过此法制得的Bi2O2Se晶体具有特殊的层状结构：以共价键结合的二维Bi2O2层通过微弱的静电相互作用夹在两层Se原子点阵中。此外，该Bi2O2Se薄膜材料还具有超高的电子迁移率和良好的环境稳定性，在低温下，其霍尔迁移率可超过20000cm2V-1S-1。得益于高迁移率的电子长平均自由程，在该层状Bi2O2Se材料中，研究人员观测到了舒布尼科夫-德哈斯(SDH)量子振荡现象。在室温下，基于双层Bi2O2Se晶体的场效应晶体管具有高达450 cm2V-1S-1的迁移率、超106的电流开关比以及近乎理想的亚阀值摆幅，即S因子约65mVdec-1。

　　【图文导读】

　　图1：层状Bi2O2Se的晶体结构和电子结构

　　(a). Bi2O2Se的层状晶体结构：四方（Bi2O2）n层与Sen层沿c轴交替堆垛。

　　(b). 利用第一性原理计算所得的Bi2O2Se晶体能带结构和态密度图，插图为Bi2O2Se晶体的第一布里渊区，计算所得带隙约为0.85eV。

　　(c,d). 角分辨光电子谱（ARPES）测试：块体Bi2O2Se的能带结构和态密度图。

　　(e). 利用表面K-dosing提高化学位后，进行测试所得的导带的能带色散关系和态密度图，测试分析显示Bi2O2Se晶体具有较低的有效质量，仅为0.14±0.02m0。

　　图2：层状Bi2O2Se纳米片的制备与表征

　　(a,b).利用CVD制备的正方形Bi2O2Se纳米片光学显微镜照片。

　　(c,d). 相应的Bi2O2Se晶体原子力显微镜（AFM）照片，显示薄膜厚度分别为6.7nm（约11层）和0.8nm（单层）。

　　(e). Bi2O2Se晶体的XRD衍射图谱，图谱中(002)，(004)和(006)晶面指数与单相四方Bi2O2Se的标准衍射图谱相吻合。

　　(f). 正方形Bi2O2Se纳米片的TEM照片。

　　(g). Bi2O2Se纳米片的HRTEM图，插图为选区电子衍射谱(SAED)图，证实该纳米片为单晶。

　　(h). 多层Bi2O2Se纳米片边缘的HRTEM图，显示Bi2O2Se的晶格常数为0.61nm，与四方Bi2O2Se的单层高度吻合。

　　(i-l). Bi2O2Se纳米片的高角环形暗场(HAADF)图像及对应的元素分布图。

　　图3：Bi2O2Se晶体的舒布尼科夫-德哈斯(SDH)量子振荡

　　(a). Bi2O2Se晶体的霍尔迁移率(μHall)和载流子浓度(n)随温度变化的关系曲线，插图为在20.9nm厚的Bi2O2Se纳米片上制备的霍尔条的光学显微镜照片，该装置在1.9K温度下的霍尔迁移率为18500cm2V-1s-1。

　　(b). SDH量子震荡的纵向磁阻和垂直方向的施加磁场之间的变化关系图，测试温度为1.9-30 K。

　　(c). 在磁场强度为12.8 T时，SDH震荡的△R/R0随温度的变化及其李福失茨·考瑟维奇拟合(Lifshitz-Kosevich fitting)，测试结果显示电子具有很低的回旋震荡有效质量(0.14±m0)。

　　图4：以Bi2O2Se为沟道的顶栅场效应晶体管

　　(a). 室温下，6.2nm厚的Bi2O2Se FETs的输出特性曲线，插图为FETs结构示意图和光学显微图片。

　　(b). 不同源漏电压下(100, 50, 20V)下，器件的转移特性曲线(Ids-Vg)，表现出了约为106的电流开关比和约为65mVdec-1近乎完美的亚阀值摆幅（S因子）。

　　(c). 不同偏压下的场效应迁移率(μapp)，其中μapp由dIds/dVg微分关系求得。

　　(d). μapp和Ion/Ioff随沟道厚度的变化曲线，其中μapp通过转移特性曲线中的线性部分求得。

　　(e). 不同厚度(1.5-16nm) Bi2O2Se的室温霍尔迁移率。

　　(f). 不同Bi2O2Se沟道厚度下，材料电阻率随温度的变化曲线。

　　【小结】

　　在该项研究中，研究人员通过CVD法实现了大尺寸层状Bi2O2Se单晶薄膜的生长，这是保证其应用于微纳电子器件的前提；以该材料为沟道的FETs电流开关比可高达到106，而之前基于石墨和过渡金属硫族化合物的FETs开关比仅为104，其优异的亚阀值特性也接近传统的金属氧化物半导体，同时还具有较高的载流子迁移率，这些都是实现高速低能逻辑器件设计的关键；而Bi2O2Se薄膜中较长的平均自由程也使其在霍尔测试中表现出了SDH量子震荡现象，并通过其霍尔迁移率与材料厚度的关系分析，得出了表面和界面对电子散射的抑制作用的结果。Bi2O2Se材料的二维形貌、优异电学性能、化学稳定性和较低的制备难度都使其可以应用于新一代逻辑器件和柔性电子器件。

　　文献链接：High electron mobility and quantum oscillations in non-encapsulated ultrathin semiconducting Bi2O2Se（Nat. Nanotechnol.， 2017，DOI:10.1038/nnano.2017.43）

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